Peters, koji je nekoliko mjeseci bolovao od raka, počeo je u Hollywoodu u sporednim ulogama sredinom 1950.-ih i glumio u pedesetak filmova, među kojima "Porgy i Bess" Otta Premingera iz 1959., te na televiziji. Nastupao je i u kazalištu.
No najzapaženiji nastup imao je u filmu Roberta Mulligana iz 1962. godine, adaptiranom prema knjizi spisateljice Harper Lee, "Ubiti pticu rugalicu", u kojem je tumačio optuženika, žrtvu rasističkih predrasuda u Alabami tridesetih godina. Partner mu je bio Gregory Peck koji je tumačio njegova odvjetnika.