Valcareggi je 1968. godine predvodio "Azzurre" do naslova na Europskom prvenstvu, a dvije godine kasnije talijanska vrsta je pod njegovim vodstvom osvojila drugo mjesto na svjetskom prvenstvu u Meksiku izgubivši u finalu od Brazila predvođenog Peleom. Na idućem World Cupu Italija nije uspjela proći skupinu pa je Valcareggia naslijedio Enzo Bearzot.
Igračku karijeru Valcareggi je proveo u Bologni i Fiorentina, a klub iz Firenze neko je vrijeme vodio i kao trener.