Za brazilske reprezentaciju je skupio 98 nastupa, sudjelovao je na četiri svjetska prvenstva (1954, 1958, 1962, 1966), a dva je puta bio prvak svijeta (1958, 1962).
Djalma Santos je, uz Franza Beckenbauera, jedini nogometaš koji je bio izabran u najbolju momčad na tri svjetska prvenstva (1954, 1958, 1962)
Smatra ga se jednim od najboljih desnih braniča u povijesti nogometa, a bio je poznat po svojim prodorima po boku i odličnim centaršutevima, što je bila prava rijetkost među braničima tog doba.
Cijelu karijeru proveo je u domovini, igrao je za Portuguesu, Palmeiras, a igračku karijeru okončao je u Atletico Parani kad mu je bila 41. godina.